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公告日期：2019-03-08
公告內容：台法合作研究發表水分子催化反應的重要成果

OH自由基是我們所處的大氣中最重要的氧化物，能夠氧化甲烷(CH4)、甲醇(CH3OH)等揮發性有機化合物(Volatile Organic Compound, VOC)，降低這些VOC在大氣中的濃度及汙染程度；因此大氣之氧化能力(以OH自由基為主之氧化劑含量)及VOC的氧化反應，在大氣化學中扮演極為重要的角色，這些氧化反應的過程及結果會影響我們生活中的空氣品質(汙染物之降解、PM2.5等微粒之形成等)，因此利用先進的科學方法精確而詳細地研究這些大氣中的氧化反應有其必要性。

水蒸氣及其相關的雲、雨變化，主宰了地表之氣象與氣候的變化，水蒸氣在大氣中所佔之比例可高達3 %之多，僅次於氮氣與氧氣，遠高於其他的氣體物種(比例在百萬分之一(ppm)或十億分之一(ppb)的數量級)，再加上水分子易與其他分子(包括某些VOC分子)形成氫鍵，因此可能會參與OH自由基與VOC分子的氧化反應；其實已有多位科學家臆測，水分子可能會影響許多種在大氣中發生的化學反應；但在此重要議題上，數十年來科學界的進展仍在眾說紛紜階段：主要的論點奠基於理論上的估算，有些估算模糊而過於簡化，有些估算則似是而非，另一方面，直接、精確而可靠的實驗證據卻相當的稀少，也因此整個研究領域的推動及進展，極需要「直接精確可靠的實驗證據」來突破僵局。

台法合作團隊近日所發表「水蒸氣不會催化甲醇與OH自由基的反應」的研究成果，以直接可靠的實驗證據、輔以精密的量子化學理論計算，修正先前的錯誤實驗論文，以避免它持續誤導學界及其他的讀者，對於水分子與OH自由基相關的化學反應動力學設下新的里程碑。

中央研究院原子與分子科學研究所（原分所）和法國里爾大學的合作研究團隊近日在德國《應用化學Angewandte Chemie》期刊國際版上發表關鍵研究論文，標題為：

水蒸氣不會催化甲醇與OH自由基的反應

大氣中甲醇衰減的主要途徑是甲醇與OH自由基的反應，然而化學反應動力學模擬所得的大氣甲醇濃度，與實際測量的結果有所差異；長久以來，科學家一直無法解釋其中的原因。但從2017年起，有研究團隊陸續發表論文於國際頂級期刊《Jara-Toro et al., Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 2166 and PCCP 2018, 20, 27885》，聲稱OH自由基與醇類分子的化學反應在高濕度下會變快達二倍之多。這一發現意味著水分子會催化這些化學反應，並會影響大氣中醇類分子的濃度估算；如果這是真的，它可用來解釋大氣中甲醇濃度在測量上與理論模擬結果上的差異。然而，這些結論是奠基於在小體積鐵氟龍袋中進行的實驗，而這類研究方法可能會有器壁反應的干擾。台法團隊因此選擇用更精密可靠的OH直接螢光探針方法，重新研究此效應，發現水分子在此反應中並不具備催化作用；台法團隊更重複鐵氟龍袋的實驗，但未能重現Jara-Toro等人的結果，顯示器壁干擾在不同的鐵氟龍袋中有不同的效應。台法團隊進一步的量子化學理論計算亦佐證，與無水反應相比，水分子催化的反應速率可以忽略；也就是說，水分子的參與反應即使可以降低反應的位能障礙，也不足以彌補亂度降低的自由能代價。

Jara-Toro等人的結果發表後，原分所林志民研究員首先提出懷疑，認為應重新檢驗水分子在甲醇與OH自由基反應中的效應；林志民與里爾大學Christa Fittschen教授討論後，兩人決定要進行研究並一起設計實驗方法。主要實驗由原分所的研究助理趙彣先生在里爾大學Coralie Schoemaecker博士的實驗室中執行，他利用雷射誘導螢光技術來檢測OH自由基的反應動力學；鐵氟龍袋中的實驗則由里爾大學的Alexandre Tomas博士完成；量子化學和反應速率的計算由原分所Kaito Takahashi副研究員完成。這個合作研究是台灣科技部與法國在臺協會幽蘭計畫(註)的一部分。

上述論文於2019年2月21日發表在德國《應用化學》期刊國際版；第一作者為趙彣，他畢業於台大化學所碩士班，目前於原分所林志民實驗室擔任研究助理。

此論文之引用與下載連結如下：
Chao et al., Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201900711
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201900711

註：雙邊研究計畫 (科技部與法國在臺協會幽蘭計畫--人員交流互訪) 大氣化學中瞬態物種之光譜與動力學(1/2) 107-2911-I-001-507。
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